Der gebürtige Saarländer begann bereits in seinen letzten Karrierejahren als Coach und fungierte beim Fünftligisten SV Mehring und dem luxemburgischen Zweitligisten Hamm Benfica zwischen 2013 und 2016 als Spielertrainer. Bei seiner ersten reinen Trainerstation führte er den luxemburgischen Spitzenklub F91 Düdelingen zu drei Meisterschaften, ehe er für ein halbes Jahr den belgischen Zweitligisten Royal Excelsior Virton übernahm. Ab Juli 2020 wurde er schließlich Assistent von Nagelsmann, erst bei Leipzig dann bei Bayern.
Sportvorstand Markus Krösche äußerte sich wie folgt über die Verpflichtung Toppmöllers: „Wir sind froh, ihn mit seiner Expertise, seinem tiefgreifenden Fußballverständnis und seiner hohen zwischenmenschlichen Kompetenz für uns gewonnen zu haben. Dino hat gelernt, mit wenigen Mitteln in Düdelingen Großes zu leisten und junge, entwicklungsfähige Spieler als hauptverantwortlicher Cheftrainer auf die nächste Stufe zu heben. Ich habe Dinos Weg schon lange verfolgt und konnte mir in Leipzig selbst ein Bild von seiner Art des Arbeitens, die geprägt von einem hohen taktischen Verständnis und analytischer Fähigkeiten ist, machen“, sagte Krösche und fügte an: „Die Art und Weise, wie er Fußball spielen lässt, passt zu unserer Philosophie. Und als ehemaliger Eintracht-Spieler wird Dino, der fließend Englisch und Französisch spricht, keine Probleme haben, sich schnell in Frankfurt zurechtzufinden.“
Auch der neue Chef selbst kommentierte die Amtsübernahme in Frankfurt: „Die Entwicklung von Eintracht Frankfurt in den letzten Jahren war beeindruckend. Aufgrund meiner Vergangenheit hatte ich immer ein besonderes Verhältnis zur Eintracht, habe den Weg des Klubs konstant verfolgt. Umso mehr freue ich mich nun, wieder Teil der Eintracht sein zu dürfen und möchte mit meinem Trainerteam, der Mannschaft und allen Mitarbeiterinnen und Mitarbeitern im Klub die positive Entwicklung vorantreiben. Die Gespräche mit Markus Krösche und Timmo Hardung waren jederzeit vertrauensvoll und konstruktiv. Der eingeschlagene Weg passt zu mir, wir haben die gleiche Idee von Fußball. Als Spieler durfte ich 2003 im damaligen Waldstadion beim 6:3 gegen Reutlingen auf dem Platz stehen und den Aufstieg feiern. Nun als Cheftrainer zurückzukehren zu diesem Klub mit seiner großartigen Emotionalität und seinen einzigartigen Fans im Herzen von Europa, bedeutet für mich Ehre und Herausforderung zugleich. Ich bin sicher, wir werden auch künftig gemeinsam tolle Fußballfeste erleben.“